演 題

 

液体におけるボロノイ多面体体積とVDW体積の比較

発 表 者

(所 属)

長 尾 輝 夫 (函 館 高 専)

連 絡 先

 

〒042-8501函館市戸倉町14-1 函館工業高等専門学校 物質工学科

TEL & FAX 0138-59-6466 E-mail:

キ ー ワ ー ド

ボロノイ多面体体積、VDW体積、分子体積、分子表面積、MD

開 発 意 図

適 用 分 野

期 待 効 果

特 徴 な ど

MDによる液体分子のバルク状態でのシミュレーション結果より、VDW分子体積とボロノイ多面体としての分子固有の占有体積(ボロノイ多面体体積)を求め、比較する。より複雑な分子の計算例を増やし、マクロ系での物性値、密度(分子体積)と分子構造との相関を目指す。

 

環 境

 

適 応 機 種 名

DOS/V

O S 名

Windows95/98、Windows NT4.0

ソ ー ス 言 語

Fortran (FUJITSU Fortran 90)

周 辺 機 器

なし

流 通 形 態

(右のいず

れかに○

印をつけ

て下さい)

・化学ソフトウエア学会の無償利用

ソフトとする

・独自に頒布する

・ソフトハウス、出版社等から市販

・ソフトの頒布は行わない

・その他 ◎ 未 定

 

 

  1. はじめに

 生理活性の構造活性相関や溶解度などの物性特性との相関に化合物の分子体積や表面積が用いられていることが多い。その分子の表面には一般に3種類の定義があるが、いずれの定義も回転異性体をはじめ、蛇状や籠状の分子の場合、分子中心側へ他分子が侵入できない空間は、その分子固有の占有空間ではあるが計算できない。また、外部と接することができない内側の表面も計算してしまい、接触表面としても適当でないと思われる。そこで、これらに対応するため、ボロノイ多面体を用いて、分子固有の空間を求めるため、体積や表面積を計算するプログラムを作成した。前報1)では水溶液への適用を試みた。本報告では、さらに、体積・表面積計算ルーチンの改良を行い、液体への適用について検討した。VDW体積・表面積との比較を含めて考察する。本計算は市販の HyperChem(Hypercube Inc.製)を用いて、メタノールなどの分子を構築し、さらに構造を最適し、続いてNTVアンサンブルのもとで、分子動力学計算を行った。その結果より、AllenとTildesleyの「Computer Simulation of Liquids」中のF.35「The Voronoi construction in 3d」プログラム2)を一部改良して、多面体体積と表面積計算機能とHyperChemソフトへのデータ受け渡し機能をつけたプログラムを用いて、個々の分子のボロノイ多面体体積と表面積を求めた。また、VDW体積と表面積はChemPlusで計算した。

  1. システム構成

1)ハード構成:DOS/Vマシン、MS Windows95/98、NT4.0

2)ソフト構成:富士通(株)製FORTRAN 90

Hypercube Inc.製、HyperChem Pro5.1 、ChemPlus

Allen & Tildesley、ボロノイ多面体解析ソフト(F35)改良版

  1. 方法および結果

化 合 物

ボロノイ体積

VDW体積

温度

分子容

ethane

295.12

45.68

173

87.30

propane

430.14

62.62

228

125.12

butane1

561.03

79.67

273

160.53

butane2

594.37

79.67

293

166.75

methanol

236.60

35.27

293

67.23

ethanol

341.16

52.65

293

96.92

 今回、計算対象分子は、パソコンレベルでの計算のため、メタノール、エタノール、エタン、プロパン、ブタンとした。HyperChemで作成し、MM2分子計算で構造最適化し、さらに、MNDOで電荷計算し、各温度の密度から求めた周期ボックスに30個の分子を配置し(図1にブタンの例を示す)、1気圧、それぞれの温度で、HyperChemを用いて周期境界条件で分子動力学計算を行った。1フェムト秒のステップで50ピコ秒までを5回繰り返し、計250ピコ秒まで行った。それぞれ5回のデータを保存し、ボロノイ多面体計算によって、個々の分子のボロノイ多面体体積と表面積を求めた。また、VDW体積と表面積はChemPlusで求めた。温度[K]、密度からの分子容[Å/個]、各250ピコ秒後のボロノイ体積[Å]の平均値とVDW体積[Å]の計算例を表に示す。また、各分子のシミュレーションによるボロノイ体積と表面積の経時変化について、図2・3に示す。ボロノイ体積の平均値は一定の収束値を示し、その大きさの傾向はVDW体積や分子容の傾向と一致している。しかし、分子1個あたりの占有空間がVDW体積や分子容と比べて非常に大きく、また、周期ボックス近辺の分子が正常に計算されているかなど、現在、30個の分子、一つずつについて検討している。今後、より、大きな分子について、計算し、プログラム修正と各分子動力学ソフトとの連結を進めていく予定である。

 

参考文献:1)長尾輝夫、化学ソフトウェア学会‘97研究討論会講演要旨集106、40-41