近年、計算化学を用いた材料設計に大きな期待が寄せられている。しかし、従来の計算化学の対象は主に、すでに構造が理解された材料の物性や特性評価に向けられてきた。著者らは、計算化学による材料設計の実現には、それらの物性・特性評価に加えて、材料の低次元構造を計算化学により設計することが必須であると考えて研究を進めてきた。特に、最近では材料の低次元構造を設計することが可能な結晶成長シミュレータMOMODYを開発し、２次元エピタキシャル薄膜[1-2]、３次元量子ドット[3]などの結晶成長ダイナミックスの解明に成功してきた。しかし、上記プログラムは古典分子動力学法に基づいているため、電子移動や表面化学反応を伴う結晶成長ダイナミックスを解明することはできなかった。そこで本研究では、著者らが考案した高速化量子分子動力学法に基づく結晶成長シミュレータを開発し、電子移動や表面化学反応を伴う結晶成長シミュレーションに応用した。

　本プログラムはTight-Binding近似に基づくため、高速かつ大規模系の計算が可能である。また、本プログラムでは、基板の上方から金属原子、酸化物分子などを連続的に析出することが可能であり、様々な材料の結晶成長ダイナミックスを解明することが可能である。

　本研究で開発した高速化量子分子動力学計算プログラムと従来の第一原理量子分子動力学計算プログラムの計算時間を比較したところ、約4000〜5000倍の高速化を実現できていることが理解された。つまり、第一原理量子分子動力学プログラムで10年必要な計算が、本プログラムの使用により、たった１日で終了可能であることを意味している。 　本プログラムを様々な触媒材料、エレクトロニクス材料に応用したが、本稿ではMgO(001)面上にPd原子を連続的に析出させた場合の結果について説明する。図１に示すようにMgO(001)面上に半球形上のPd微粒子が形成されていく様子が理解できる。これは、従来から知られている実験結果と非常によく一致する。また、同じMgO(001)面上にMgO分子を連続的に析出させた場合には２次元成長が確認され、析出分子の違いによる低次元構造の差違を明確にシミュレーションできることが明らかとなった。また、１層目のPd原子は負の電荷をとるのに対し、２層目のPd原子は正の電荷を示すといった、結晶成長における電子移動ダイナミックスを解明することに成功した。また、このPd金属上で触媒反応が起こる場合、１層目のPd原子は電子供与性、２層目のPd原子は電子吸引性を示すといった全く違う触媒活性を示す可能性が示唆された。 　さらに、著者らの開発した高速化量子分子動力学プログラムによる触媒反応ダイナミックス、固体イオニクス材料中のイオン拡散など様々な応用例についても講演する。 図１　MgO(001)面上でのPd金属微粒子の結晶成長ダイナミックス（300 K）

[1]

M. Kubo, Y. Oumi, R. Miura, A. Stirling, A. Miyamoto, M. Kawasaki, M. Yoshimoto, and H. Koinuma, Phys. Rev. B, 56 (1997) 13535.

[2]

M. Kubo, Y. Oumi, R. Miura, A. Stirling, A. Miyamoto, M. Kawasaki, M. Yoshimoto, and H. Koinuma, J. Chem. Phys., 109 (1998) 8601.

[3]

M. Kubo, Y. Oumi, H. Takaba, A. Chatterjee, A. Miyamoto, M. Kawasaki, M. Yoshimoto, and H. Koinuma, Phys. Rev. B, 61 (2000) 16187.